物質移行と地球化学反応を連成させた人工バリア変質解析コードの開発

笹川 剛; 向井 雅之; 澤口 拓磨

JAEA-Data/Code 2021-012, 122 Pages, 2022/01

JAEA-Data-Code-2021-012.pdf:3.87MB

高レベル放射性廃棄物や炉内等廃棄物などの放射性廃棄物を処分する際には、人工バリアと天然バリアから構成される多重バリアシステムにより、公衆への被ばくを低減することが求められる。これらのバリアのうち、人工バリアは、放射性核種の閉じ込め機能を発揮することが期待されている。人工バリアに使用されることが想定される材料は、時間とともに変質し、その性能も変化する。変化する性能を的確に評価するためには、人工バリアの長期的な状態変化を解析的に推定することが重要である。人工バリアの状態は、その内部で生じる物質移行と地球化学反応とにより変化するが、これらは相互に関連し合う現象であるため、連成して解析することが必要である。そこで、人工バリアの長期的な状態変化、特に、ベントナイト系緩衝材の人工バリア性能として重要な透水性を主な対象として解析するコードとしてMC-BUFFERを開発してきた。本報告書は、人工バリアに期待される機能、その性能に影響するパラメータ、MC-BUFFERに実装したモデル、MC-BUFFERの構成と機能、入力ファイルの使用と出力例、MC-BUFFERの実行方法およびサンプルランなどについてまとめたものである。

Machine learning potentials for tobermorite minerals

小林 恵太; 中村 博樹; 山口 瑛子; 板倉 充洋; 町田 昌彦; 奥村 雅彦

Computational Materials Science, 188, p.110173_1 - 110173_14, 2021/02

https://doi.org/10.1016/j.commatsci.2020.110173

セメント水和物(セメントペースト)は建築材はもとより、放射性セシウムの閉じ込め材料として利用される。本論文はセメント水和物の代表的なモデル物質であるトバモライトの機械学習力場の構築を行ったものである。トバモライトに対し第一原理計算を実施し、様々な原子配置とそのポテンシャルデータを大量に生成し、ニューラルネットを用いた機械学習力場の学習を行った。構築した機械学習力場はトバモライトの弾性係数,振動状態密度をほぼ第一原理と同等の精度で計算可能であることを確かめた。また、機械学習分子動力学法を実行し、トバモライト細孔における水,イオンの輸送特性の解析を行った。

Spectroscopic and first-principles investigations of iodine species incorporation into ettringite; Implications for iodine migration in cement waste forms

Guo, B.*; Xiong, Y.*; Chen, W.*; Saslow, S. A.*; 香西 直文; 大貫 敏彦*; Dabo, I.*; 笹木 恵子*

Journal of Hazardous Materials, 389, p.121880_1 - 121880_11, 2020/05

https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2019.121880

To elucidate retention mechanism of cement waste form for radioactive iodine, this paper investigated interaction mechanism between iodine and ettringite, which is a component mineral of cement and has anion exchange ability. We revealed that ettringite has a high capacity for accommodating IO via anion substitution for SO. The combined iodine K-edge extended X-ray absorption fine structure spectra and first-principles calculations using density functional theory suggested that IO was stabilized in ettringite by hydrogen bonding and electrostatic forces. The bonding charge density analysis of the substituted IO into the ettringite structure revealed the interaction between intercalated IO with the structural water molecules. These results provided valuable insight into the long-term stabilization of anionic iodine species and their migration in cementitious nuclear waste repository or alkaline environments.

地下施設で使用する吹付けコンクリートが地下水水質に与える影響; 地球化学計算コードによる評価方法の提案

岩月 輝希; 柴田 真仁*; 村上 裕晃; 渡辺 勇輔; 福田 健二

土木学会論文集,G(環境)(インターネット), 75(1), p.42 - 54, 2019/03

https://doi.org/10.2208/jscejer.75.42

地下施設における吹付けコンクリート支保工が地下水水質に与える影響を明らかにするため、深度500mの花崗岩に掘削した坑道を閉鎖する実規模原位置試験を行った。閉鎖坑道内の水質観察、吹付けコンクリートの分析、それらに基づく水質再現解析の結果、Brucite, Ettringite, Ca(OH) , Gibbsite, KCO, NaCO・10HO, SiO (a), Calciteの溶解・沈殿反応が水質に影響する主要反応であることが明らかになった。更に、坑道内に施工された吹付けコンクリートはCa(OH)に飽和した地下水(pH12.4)を約570m生成する反応量を持つと見積もることができた。これにより坑道閉鎖後の長期的な化学影響の予測解析の確度が向上すると考えられた。

Development of cement based encapsulation for low radioactive liquid waste in Tokai Reprocessing Plant

松島 怜達; 佐藤 史紀; 齋藤 恭央; 新 大軌*

Proceedings of 3rd International Symposium on Cement-based Materials for Nuclear Wastes (NUWCEM 2018) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2018/10

東海再処理施設では、発生する低放射性の液体廃棄物及び固体廃棄物を処理する施設としてLWTFを建設し、コールド試験を実施している。本施設では、当初、液体廃棄物の処理に伴って発生する核種分離後の硝酸廃液に対し、ホウ酸塩を用いて固化体とすることとしていた。しかし、現在は、環境負荷低減のために廃液内の硝酸根を分解する必要があり、硝酸塩を炭酸塩に置換した後、セメント固化体とする計画として、設備導入に向けた検討を進めている。現在、この廃液に対するセメント固化技術開発として、高炉スラグ(BFS)を主成分としたセメント材の適用検討を行っている。本発表では実規模(200Lドラム缶スケール)で試験を行った結果についてまとめたものを報告する。

Characterization of phosphate cement irradiated by -ray during dehydration

入澤 啓太; 工藤 勇*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 中澤 修

QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 63, 2018/03

https://repo.qst.go.jp/records/73811

福島第一原子力発電所から発生する汚染水処理二次廃棄物の安全な貯蔵のため、リン酸セメントによる最小含水化した固化技術を開発している。実際の二次廃棄物における本固化技術の適用性を把握するため、脱水中のリン酸セメントをCo 線によって照射した。リン酸セメントのG(H)は脱水中の時間と共に減少し、7日後に検出下限値となった。さらに、脱水中のCo 線照射がリン酸セメントの結晶及び非晶質相を変化させないことが分かった。

Investigation of hydrogen gas generation by radiolysis for cement-solidified products of used adsorbents for water decontamination

佐藤 淳也; 菊地 博*; 加藤 潤; 榊原 哲朗; 松島 怜達; 佐藤 史紀; 小島 順二; 中澤 修

QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 62, 2018/03

https://repo.qst.go.jp/records/73811

福島第一原子力発電所における多核種除去設備から発生している廃吸着材は、多量の放射性核種を含有しており、処分のために発生した固化体への放射線影響が懸念されている。本件は、廃吸着材の模擬物をセメント固化した試料において放射線分解によって発生する水素ガス量の調査を目的として実施した。チタン酸塩, 酸化チタン, フェロシアン化物, キレート樹脂及び樹脂系吸着材を対象として、セメント固化材(普通ポルトランドセメント及び高炉スラグセメント)を用いて固化試料を作製した。量子科学技術研究開発機構高崎量子応用研究所のコバルト照射施設を利用して線の照射試験を行い、セメント固化試料からの水素ガス発生を調査した。試験の結果、セメント固化試料から発生した水素ガス量を求め、水素ガス発生のG値を算出することができた。

TRU廃棄物地層処分施設の化学的変遷を考慮した長期力学挙動解析コードの開発

三原 守弘; 平野 史生; 高山 裕介; 京川 裕之*; 大野 進太郎*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 24(1), p.15 - 25, 2017/06

https://doi.org/10.3327/jnuce.24.1_15

TRU廃棄物地層処分施設の長期力学挙動を評価するための解析コードMACBECEを開発した。解析コードには、メント系材料のカルシウムの溶出やベントナイト系材料のカルシウム型化やスメクタイトの溶解などの化学的変遷に伴う力学特性変化および周辺岩盤との力学的な相互作用を考慮した。開発した解析コードを用いてクリープ変形が生じやすいと考えられる軟岩サイトを想定し、TRU廃棄物処分施設の建設段階から、処分施設閉鎖後10万年までの力学挙動解析を行った。緩衝材の力学挙動モデルとして、ECモデルを用いることで応力が降伏曲面の特異点付近に陥ることを解消でき、数値解析上、安定な解を得ることができた。さらに、周辺岩盤と処分施設の力学的相互作用を同時に解析することにより、周辺岩盤と処分施設の力学挙動を別々に解析した第2次TRUレポートの結果と比較して処分坑道の内径変位量が半分程度となることが示された。

低アルカリ性セメント系材料の長期浸漬試験

瀬野 康弘*; 野口 聡*; 中山 雅; 杉田 裕; 須藤 俊吉; 棚井 憲治; 藤田 朝雄; 佐藤 治夫*

JAEA-Technology 2016-011, 20 Pages, 2016/07

JAEA-Technology-2016-011.pdf:7.56MB

放射性廃棄物の地層処分では、地下施設の建設にセメント系材料の使用が想定されている。一般に、土木・建築分野で使用されている普通ポルトランドセメント(以下、OPC)を用いた場合、セメント起源の高アルカリ性間隙水(pH=12.5以上)が浸出し、周辺の緩衝材や岩盤の性能を低下させる可能性がある。そこで、セメント系材料に起因する浸出水のpHを低下させることを目的として、低アルカリ性セメントが開発されている。日本原子力研究開発機構では、低アルカリ性セメントの候補として、フライアッシュ高含有シリカフュームセメント(High-volume Fly ash Silica fume Cement、以下、HFSC)を開発した。これまでに幌延深地層研究センター地下研究施設の坑道で、HFSCを用いた吹付けコンクリートの原位置施工試験を通じ、吹付けコンクリートとしての施工性を確認してきた。本報告は、実際の地下施設の施工において適用可能と考えられる配合で作製されたHFSCセメントペースト硬化体について、その長期的なpH挙動を把握することを主な目的として実施している浸漬試験について、これまでに得られた結果をまとめたものである。

低減容処理灰化樹脂の均質・均一固化体製作技術調査

大谷 洋史; 水井 宏之; 東浦 則和; 坂東 文夫*; 遠藤 伸之*; 山岸 隆一郎*; 久米 恭*

平成25年度公益財団法人若狭湾エネルギー研究センター研究年報,16, P. 66, 2014/10

若狭湾エネルギー研究センターは、「ふげん」の受託研究として、イオン交換樹脂を減容安定化処理した後の残渣を用いたセメント混練固化に関する手法の調査及び試験を行い、以下の結果を得た。(1)粉砕による脱気処理を低減容処理灰化樹脂に施した上でセメント混練を行い、膨張の発生が無いことを確認するとともに、セメント混練固化体について各種試験を行い、均質・均一なセメント固化体が得られること及び強度条件も満足することを確認した。(2)脱気処理した低減容処理灰化樹脂を用いたセメント混練物に、化学混和剤(減水剤)を添加することで、流動性が25%以上増すことを確認した。(3)化学混和剤を添加したセメント混練固化体について各種試験を行い、均質・均一なセメント固化体が得られ、強度条件も満足することを確認した。(4)低減容処理灰化樹脂及びセメント混練固化体からの溶出試験を行い、各々、脱気処理及び化学混和剤添加による影響はないこと、セメント混練固化することによって溶出が抑制されることを確認した。以上の結果から、低減容処理灰化樹脂に対して粉砕による脱気処理及び化学混和剤の適用したセメント混練固化体は、廃棄体の技術要件を満たす見通しが得られた。